黑磷-導(dǎo)熱系數(shù)三維各向異性的起源

 二維材料，特別是石墨烯（graphene），由于其自身天然的優(yōu)異性能，引起了科學(xué)家們極大的研究熱情。但是，由于其沒有電子軌道能隙，石墨烯不能作為半導(dǎo)體材料與傳統(tǒng)的硅基器件集成。近年來，更多新型的二維材料作為石墨烯的延伸被科學(xué)家們所預(yù)言甚至被成功合成，如二硫化鉬（MoS₂），氮化硼（BN），黑磷（Black Phosphorus）等等。據(jù)全國納標(biāo)委低維納米結(jié)構(gòu)與性能工作組副主任丁榮介紹，黑磷的發(fā)現(xiàn)，由于其本身存在能隙，可作為可調(diào)的半導(dǎo)體，其能夠很好地解決石墨烯存在的問題，在下一代納米電子器件，光電器件，及太陽能等眾多尖端科技及工業(yè)領(lǐng)域有著極大的應(yīng)用前景。為此，研究黑磷本身的物理學(xué)特性對于設(shè)計功能器件具有重要的指導(dǎo)意義。更有趣的是，最近國際上有諸多科研團(tuán)隊從理論預(yù)言，黑磷的電導(dǎo)和熱導(dǎo)具有反相關(guān)性，而且依賴其晶體結(jié)構(gòu)，具有三維各向異性的熱物理性質(zhì)。但是到目前為止，由于大塊具有完美晶格結(jié)構(gòu)的黑磷晶體難以制備，黑磷表面很高的活性易與水結(jié)合，以及相關(guān)高精度三維熱物性測量方法的缺失，實驗上關(guān)于黑磷各向異性熱導(dǎo)的準(zhǔn)確測量一直存在爭議。

    近期，美國明尼蘇達(dá)大學(xué)機(jī)械工程系Xiaojia Wang教授領(lǐng)導(dǎo)的研究團(tuán)隊，首先通過在高溫真空石英管爐中混合加熱紅磷以及催化劑（錫和四碘化錫）制備了高質(zhì)量的黑磷單晶（通過與紐約州立大學(xué)石溪分校的Xu Du教授以及明尼蘇達(dá)大學(xué)的Steven Campbell教授合作），然后采用了一種新型的超快時間分辨的磁光科爾效應(yīng)（TR-MOKE），并巧妙地利用28 納米厚的稀有元素合金材料（TbFe）作為光磁熱的傳感層，精確地測量了黑磷晶體的各向異性熱導(dǎo)。研究人員首先通過機(jī)械剝離，獲得了具有完美表面結(jié)構(gòu)的高質(zhì)量黑磷晶體，然后迅速放入超高真空磁控濺射系統(tǒng)，在表面進(jìn)行了原位的離子束清潔處理后，直接沉積TbFe薄膜。沉積的TbFe薄膜對黑磷晶體表面也起到很好的保護(hù)作用，其避免了表面污染對后續(xù)熱導(dǎo)測量的影響。TR-MOKE作為一個傳統(tǒng)的電子自旋信息測量方法，近一年之內(nèi)剛被熱物理學(xué)研究領(lǐng)域發(fā)現(xiàn)其可以被用于完成高精度熱物性的測量，是原有的時域分辨熱反射方法（TDTR）的升級改進(jìn)版本。在本工作中，研究人員利用TR-MOKE超快時域分辨（<1 ps）的屬性，首先用其來測量了黑磷晶體的垂直晶面方向熱導(dǎo)率（4.3-5.5 W m^-1 K^-1）。再通過結(jié)合光束離位法（beam-offset），實現(xiàn)對樣品表面的二維TR-MOKE信號空間掃描，分別獲得了黑磷晶體沿著面內(nèi)鋸齒形方向以及面內(nèi)扶手椅形方向的熱導(dǎo)率 (84-101 W m^-1 K^-1; 26-36 W m^-1 K^-1)。同時通過基于Peierls-Boltzmann輸運方程的第一性原理計算（通過與科羅拉多大學(xué)博爾德分校的Ronggui Yang教授以及Xiaokun Gu博士的合作），對黑磷晶體三個晶向的熱導(dǎo)值進(jìn)行了定量的計算。計算表明，理論值很好地符合實驗測量值。黑磷晶體各向異性的熱傳導(dǎo)值主要由（1）其結(jié)構(gòu)不對稱性所引入的沿晶向分布的波群速度以及（2）所施加的溫度梯度的方向所引起的聲子（晶格振動）弛豫時間的變化。

黑磷各向異性熱導(dǎo)的精確測量，對于進(jìn)一步制備高性能的納米電子器件，光電器件，晶體管等領(lǐng)域都有著重要的指導(dǎo)意義。相關(guān)工作已在線發(fā)表于Advanced Electronics Materials (DOI:10.1002/aelm.201600040)。并于當(dāng)期被選作封面做重點研究介紹。

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